Treibende Faktoren für die Anreicherung von Cadmium, Blei, Kupfer und Zink in landwirtschaftlichen Böden und Produkten der Nordchinesischen Tiefebene

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 7429 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlich genutzten Böden hat Auswirkungen auf die Ernährungssicherheit. Mithilfe des Geographical Detector untersuchte diese Studie den Einfluss von sechs Arten von Faktoren (elf Faktoren) auf die Anreicherung von Cd, Pb, Cu, Zn in landwirtschaftlichen Böden und Produkten der Nordchinesischen Tiefebene und bestätigte den dominanten Faktor. Die Ergebnisse zeigten, dass sich Schwermetalle in regionalen Agrarböden angereichert hatten und die Anreicherung von Cd schwerwiegend war. Die Anreicherung von Schwermetallen wurde maßgeblich durch politische Faktoren (Management und Reduzierung des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden), Düngefaktoren (Ausbringung organischer und chemischer Düngemittel), Pestizidfaktoren (Einsatz von Herbiziden und Insektiziden) und atmosphärische Depositionsfaktoren (schwere Schwermetalle) beeinflusst Metallkonzentration in der atmosphärischen Deposition). Der politische Faktor dominierte die anderen drei Arten von Faktoren. Atmosphärische Deposition und der übermäßige Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden führen direkt zur Anreicherung von Schwermetallen. Aufgrund der hohen Konzentrationen an Schwermetallen und der reichlichen Ausbringungsmengen haben organische Düngemittel zu einem hohen Schwermetallgehalt in landwirtschaftlichen Böden geführt. Diese Studie legt nahe, dass formulierte Dünge- und Aktionspläne zur Reduzierung von Pestiziden die Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden und Produkten im Untersuchungsgebiet wirksam verringern könnten.

Im Hinblick auf die Sicherheit landwirtschaftlicher Produkte hat die Schwermetallbelastung landwirtschaftlicher Böden in China große Aufmerksamkeit erhalten. Das Ministerium für Umweltschutz und das Ministerium für Land und Ressourcen Chinas haben ein Kommuniqué herausgegeben, das auf der ersten nationalen Erhebung zum Bodenverschmutzungsstatus von 2005 bis 2013 basiert1. Aus dem Kommuniqué ging hervor, dass 13,3 % des nationalen Bodens durch Schwermetalle kontaminiert waren und die typischen Schwermetalle in kontaminiertem Ackerland Cd, Ni, Cu, As, Hg und Pb waren. Die Studie2 führte eine Überprüfung der Untersuchungen zur Bodenverschmutzung von Ackerland in China von 2000 bis 2018 durch und ergab, dass die durchschnittliche Cd-Konzentration in Ackerland 0,86 mg kg−1 betrug. Der Mittelwert überschritt den Risiko-Screening-Schwellenwert (0,6 mg kg−1) für Bodenkontamination auf chinesischen Agrarflächen3. Eine separate Studie4 ergab, dass das Ackerland innerhalb des Stadtzentrums in der nördlichen Region der Nordchinesischen Tiefebene als Hauptzone für die Anreicherung von Schwermetallen diente. Schwermetalle könnten das Pflanzenwachstum hemmen5 und dadurch die Ernteerträge verringern. Darüber hinaus würden sich Schwermetalle in landwirtschaftlichen Produkten im menschlichen Körper ansammeln und toxische Wirkungen hervorrufen. In Südchina kam es häufiger zu Überschreitungen der Schwermetallgrenzwerte in Nahrungspflanzen als in anderen Regionen6. Dies war teilweise auf die hohe Phytoverfügbarkeit von Schwermetallen zurückzuführen, die durch die Bodenversauerung verursacht wurde7. China verfügt nur über 8,2 % der weltweiten Ackerfläche, verfügt aber über etwa 18,1 % der Weltbevölkerung. Die Schwermetallverschmutzung auf Ackerland ist ein wichtiges Thema für das Überleben der chinesischen Bevölkerung.

Schwermetalle in landwirtschaftlich genutzten Böden stammen aus zwei Arten von Quellen: natürlichen und anthropogenen Quellen. Natürliche Quellen sind mit Bodentypen und Bodenausgangsmaterial verbunden8. Beispielsweise wurden Cr und Ni im Boden hauptsächlich durch Ausgangsmaterialien aus Weifang, China9, beeinflusst, und Cu und Zn waren geogenen Ursprungs in landwirtschaftlichen Böden von Sialkot, Pakistan10. Anthropogene statt natürliche Quellen tragen zu den meisten Schwermetallen in landwirtschaftlich genutzten Böden bei. Die Metallverhüttung wirkte sich stark auf Cu, Pb, Zn und As im landwirtschaftlich genutzten Boden des Shangdan-Tals im Nordwesten Chinas aus11. Fahrzeugabgase sind eine der wichtigsten anthropogenen Schwermetallquellen in landwirtschaftlich genutzten Straßenböden in Jordanien12. Die atmosphärische Ablagerung war die Hauptelementquelle für Schwermetalle, einschließlich Cd, Hg, As, Cu, Pb, Zn, Cr und Ni, in landwirtschaftlichen Böden in Heilongjiang und Zhejiang, China13,14. Auch landwirtschaftliche Produktionsaktivitäten hatten große Auswirkungen auf den Schwermetalleintrag in landwirtschaftliche Böden. Die Anreicherung von Schwermetallen im landwirtschaftlich genutzten Boden von Shouguang, China, stand im Zusammenhang mit der Anwendung von organischem Dünger, Phosphatdünger und Mehrnährstoffdünger15. Pestizide gelten als eine der wichtigsten anthropogenen Quellen für Schwermetalle in landwirtschaftlichen Böden16. Es wurde gezeigt, dass die Strohrückführung direkt zu einer nennenswerten Cd-Anreicherung in landwirtschaftlich genutzten Böden der Jianghan-Ebene in Zentralchina führt17. Bewässerungswasser war die Hauptquelle für Schwermetalle (As, Cd, Cu und Hg) und machte 60–71 % des gesamten Eintrags in landwirtschaftliche Böden im Jangtse-Delta in China aus18. Darüber hinaus beeinflusste auch der Einsatz von Biofeststoffen, die Abwasserbewässerung und die Abfallentsorgung die Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden8.

Die Hauptquellen für Schwermetalle waren in den verschiedenen Regionen unterschiedliche landwirtschaftlich genutzte Böden. Die atmosphärische Deposition war die wichtigste Quelle von Schwermetallen in landwirtschaftlich genutzten Böden Chinas, in europäischen Ländern waren jedoch organische und chemische Düngemittel und Pestizide die vorherrschenden Quellen19. Die Hauptquellen für Cd waren die atmosphärische Deposition, die Bewässerung und die Ausbringung von Viehdung in China sowie die atmosphärische Deposition, die Ausbringung von chemischem Dünger und die Bewässerung in Europa20. In Nordchina trug die atmosphärische Deposition aufgrund der hoch entwickelten Schwerindustrie und der stärkeren Kohleverbrennung zu den meisten Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden bei, und in Südchina war der Beitrag von Viehdung aufgrund der florierenden landwirtschaftlichen Produktion und Tierhaltung offensichtlich höher21. Die Beitragsraten von Straßenstaub und festen Abfällen waren für Pb höher als für andere Schwermetalle in stadtnahen landwirtschaftlichen Böden unter dem großen Einfluss menschlicher Aktivitäten22. Darüber hinaus waren auch die Hauptquellen der verschiedenen Schwermetalle unterschiedlich. Die atmosphärische Deposition trug den größten Anteil an Cd, Cr und Hg zu den Reisfeldern bei, die sekundären Quellen waren jedoch Bewässerungswasser für Cd und Düngemittel für Cr und Hg23.

Als primäre Strategie zur Kontrolle der Verschmutzung landwirtschaftlicher Böden wurde vorgeschlagen, die Quellen von Schwermetallen zu stoppen6. Einige typische Maßnahmen der chinesischen Regierung trugen dazu bei, die Quellen von Schwermetallen zu reduzieren. Im Jahr 2013 wurde der Aktionsplan zur Vermeidung und Kontrolle der Luftverschmutzung veröffentlicht und umgesetzt24. Der Aktionsplan konzentrierte sich auf die Reduzierung atmosphärischer Partikel durch die Reduzierung des Kohleverbrauchs und die Staubbekämpfung. Im Jahr 2017 wurde das Ziel des Aktionsplans vollständig erreicht. Auch die atmosphärische Deposition in landwirtschaftlich genutzten Böden wurde mit der Umsetzung des Aktionsplans wirksam reduziert. In China wird die Reduzierung des Düngemitteleinsatzes hauptsächlich durch Bodentests und formulierte Düngung (STFF) erreicht. Das STFF ist seit 2005 im ganzen Land im Einsatz25. Das STFF umfasste die Messung der Bodennährstoffe, die Entwicklung eines Düngeplans und die Ausbringung von Düngemitteln auf dem Feld. Der Einsatz von STFF könnte die Bodenfruchtbarkeit sowie den Ernteertrag und die Qualität durch rationelle Düngemittelanwendung steigern. Durch die Anwendung von STFF verringerte sich die Aufwandmenge an Dünger. Seit 2015 wird zusätzlich zum STFF allgemein eine angemessene Erhöhung der Ausbringung von organischem Dünger und Stroh vorgeschlagen, um die Ausbringung von chemischem Dünger zu ersetzen und die Anwendungsmengen von chemischem Dünger zu reduzieren. Seit demselben Jahr wurden eine Reihe von Maßnahmen durchgeführt, um den Einsatz von Pestiziden in der landwirtschaftlichen Produktion zu reduzieren26. Der Aktionsplan zur Reduzierung von Pestiziden (APPR) bis 2025 wurde ebenfalls im Jahr 2022 vom chinesischen Ministerium für Landwirtschaft und ländliche Angelegenheiten27 angekündigt. Zu den Maßnahmen gehörten die Anpassung des Mittels an den jeweiligen Fall, die genaue Vorhersage von Pflanzenkrankheiten und Insektenschädlingen sowie der Anbau krankheitsresistenter und krankheitsresistenter Pflanzen insektenresistente Sorten, Einsatz effizienter Sprühgeräte für Pestizide, Förderung umweltfreundlicher Präventions- und Kontrolltechnologien usw. Diese Maßnahmen wurden üblicherweise mit der Anwendung von STFF durchgeführt.

Bisher wurden viele Studien zur Quellenverteilung von Schwermetallen in landwirtschaftlich genutzten Böden durchgeführt. Aufgrund der unausgewogenen regionalen Entwicklung von Landwirtschaft, Industrie und Gesellschaft waren die Quellen jedoch regional unterschiedlich. Darüber hinaus wirkte sich die politische Durchsetzungskraft der lokalen Regierung weitgehend auf die Quellenreduzierung von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden aus. Daher war es unerlässlich, eine Studie in einer repräsentativen Region durchzuführen. Als Untersuchungsgebiet wurde in dieser Studie eine traditionelle Agrarregion in der Nordchinesischen Tiefebene ausgewählt. Die treibenden Faktoren für die Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn in landwirtschaftlichen Böden und Produkten wurden mithilfe des Geographical Detector bestätigt. Um den dominanten Faktor zu bestimmen, wurden auch die Wechselwirkungen und Unterschiede zwischen den treibenden Faktoren untersucht. Die Ergebnisse dieser Studie liefern eine wissenschaftliche Grundlage für das Management von Schwermetallquellen, um die Anreicherung von Schwermetallen in regionalen landwirtschaftlichen Böden und Produkten zu verhindern.

Das Untersuchungsgebiet liegt mitten in der Nordchinesischen Tiefebene (Abb. 1). Die Höhe des Untersuchungsgebiets stieg von 44,8 m auf 66,8 m. Im Jahr 2018 betrugen die Durchschnittstemperatur und der Niederschlag 15,4 °C bzw. 697,4 mm. Dieses Gebiet ist seit der Antike das wichtigste Getreide- und Gemüseanbaugebiet. Das Hauptanbausystem ist der Doppelanbau pro Jahr, und die Ackerfläche mit Dreifachanbau pro Jahr hat in den letzten Jahren zugenommen. Die wichtigste landwirtschaftliche Bodengruppe sind fluvoaquische Böden. Chemische Düngemittel, organische Düngemittel und Pestizide werden seit 1980 in großem Umfang in der landwirtschaftlichen Produktion eingesetzt. Bei den chemischen Düngemitteln handelt es sich hauptsächlich um NPK-Mehrnährstoffdünger, und bei den organischen Düngemitteln handelt es sich hauptsächlich um selbst hergestellte Dünger aus tierischen Exkrementen. Bei den Pestiziden handelte es sich hauptsächlich um Herbizide und Insektizide. Das Bewässerungswasser stammt aus dem Untergrund. Die Hauptindustrie ist Holzverarbeitung und Bekleidung, und im Untersuchungsgebiet gibt es keine stark umweltverschmutzenden Unternehmen.

Die Standorte des Untersuchungsgebiets und der Probenahmestellen. Die Grenze wurde entsprechend der aktuellen Situation der Landnutzung festgelegt. Die Karte wurde von der National Platform for Common Geospatial Information Services (https://www.tianditu.gov.cn/) bezogen und in ArcGIS 10.4 (ESRI, Redlands, CA, USA) erstellt.

Die Probenahmestellen befanden sich auf Ackerland mit einem Bewässerungsbrunnen. Die Probenahme bezog sich auf die Empfehlungsmethoden des chinesischen Ministeriums für Landwirtschaft und ländliche Angelegenheiten und des chinesischen Ministeriums für Ökologie und Umwelt3,28,29. Im Oktober 2018 wurden Pakchoi-Proben an 20 Standorten und Maisproben an 45 Standorten gesammelt (Abb. 1). Die Boden- und Bewässerungsproben wurden mit Pflanzenproben entnommen. Der Umfang jedes Probenahmegebiets betrug 200 m × 200 m. Nach der stochastischen Methode wurden neun Bodenproben (0–20 cm) und neun Proben ganzer Pflanzen entnommen. Die neun Bodenproben und neun Pflanzenproben wurden als eine Bodenprobe bzw. eine Pflanzenprobe gemischt. Zum Auffangen des Bewässerungswassers wurde eine 2-Liter-Glasflasche mit Gummistopfen verwendet. Vor Gebrauch wurden die Glasflasche und der Gummistopfen dreimal mit dem entsprechenden Gießwasser gewaschen. Die Pumpe wurde eingeschaltet, um das Wasser mindestens 5 Minuten lang abzulassen, und dann wurde das Bewässerungswasser mit einer Glasflasche aufgefangen. Beim Befüllen war die Flasche mit einem Gummistopfen verschlossen. Der Bewässerungsbrunnen befand sich in einem kleinen Haus, das 2 m lang, 1 m breit und 2 m hoch war. Mit einer Nylonbürste wurden atmosphärische Ablagerungen vom Dach des Bewässerungsbrunnenhauses gesammelt. Die atmosphärische Deposition wurde in einen sauberen Papierbeutel gegeben und der Beutel wurde mit Klebeband verschlossen. Außerdem wurden Proben organischer und chemischer Düngemittel und Pestizide von Landwirten und Agrarrohstoffunternehmen im Untersuchungsgebiet gesammelt. Die gesammelten Boden-, Pflanzen-, Bewässerungswasser-, atmosphärischen Depositions-, Düngemittel- und Pestizidproben wurden in eine Wärmespeicherbox gegeben, wobei ein Eisbeutel verwendet wurde, um eine Temperatur von 4 °C aufrechtzuerhalten. Die Kartons wurden schnellstmöglich ins Labor transportiert. Im Labor wurden die Bodenproben, Ablagerungsproben und Düngemittelproben luftgetrocknet und gemahlen, Steine ​​und Grasreste entfernt und anschließend in Probenflaschen gelagert. Die Pflanzenproben wurden sorgfältig in entionisiertem Wasser gewaschen, um etwaige Bodenpartikel und andere Verunreinigungen zu entfernen. Die Wurzeln und essbaren Teile (Maiskorn, Pakchoi-Blätter) wurden 40 Minuten lang bei 105 °C im Ofen getrocknet und dann bei 75 °C gehalten, bis ein konstantes Gewicht erreicht war. Die trockenen Pflanzenproben wurden gemahlen und dann in die Probenflaschen abgefüllt. Alle Proben wurden im Kühlschrank bei 4 °C gelagert.

Die Bodenproben und Ablagerungsproben wurden mithilfe einer sauren Aufschlussmischung (HCl, HNO3, HF und HClO4) auf einer elektrischen Heizplatte aufgeschlossen, um die Konzentrationen von Cd, Pb, Cu und Zn30 zu bestimmen. Das DTPA wurde verwendet, um die labile Fraktion von Schwermetallen aus dem Boden zu extrahieren31. Die Bewässerungswasserproben wurden mit HNO3 auf einer elektrischen Heizplatte aufgeschlossen, um die Konzentrationen von Schwermetallen zu bestimmen32. Die Pflanzenproben wurden mit einer sauren Aufschlussmischung (HNO3 und HClO4) auf einer elektrischen Heizplatte aufgeschlossen, um die Konzentrationen von Schwermetallen zu bestimmen33. Die Düngemittelproben wurden mit HCl und HNO3 auf einer elektrischen Heizplatte aufgeschlossen, um die Konzentrationen von Schwermetallen zu bestimmen34. Die Pestizidproben wurden in Königswasser in einem Labor-Mikrowellensystem platziert, um die Konzentrationen von Schwermetallen zu bestimmen35. Die Schwermetallkonzentrationen in den Proben wurden mit induktiv gekoppelter Plasma-Massenspektrometrie (ICP-MS: PerkinElmer NexION 300X; iCAP6300) bestimmt. Die Standardwiederfindungsraten betrugen 93,5–104,2 % und die relativen Standardabweichungen (RSD) lagen unter 5 %. Dies zeigte eine hohe Genauigkeit und Präzision der Testmethode. Die Nachweisgrenze (LOD) und die Quantifizierungsgrenze (LOQ) betrugen 1,1–12,3 ng L−1 bzw. 3,5–38,9 ng L−1.

Alle zum Sammeln und Analysieren von Proben verwendeten Methoden wurden vom Ministerium für Landwirtschaft und ländliche Angelegenheiten und dem Ministerium für Ökologie und Umwelt Chinas empfohlen. Vor der Verwendung wurden alle Glaswaren und Kunststoffbehälter mindestens 24 Stunden lang in 20 % (v/v) HNO3 eingeweicht und zunächst gründlich mit destilliertem Wasser und anschließend mit entionisiertem Wasser gespült. Darüber hinaus wurden zertifizierte Referenzproben, bestehend aus Buschblattmaterial (GBW-07603) und gelbem Bodenmaterial (GBW-07408), zur Qualitätskontrolle verwendet. Der Unterschied zwischen den gemessenen und zertifizierten Elementkonzentrationen betrug nicht mehr als 10 %.

Alle zum Sammeln und Analysieren von Proben verwendeten Methoden wurden gemäß den Empfehlungsmethoden des chinesischen Ministeriums für Landwirtschaft und ländliche Angelegenheiten und des chinesischen Ministeriums für Ökologie und Umwelt durchgeführt. Die Entnahme von Boden-, Bewässerungswasser- und Maisproben wurde von der örtlichen Landwirtschaftsbehörde genehmigt.

Mithilfe der Variationsfunktion wurden das räumliche Verteilungsmuster und die Korrelativität regionalisierter Variablen in der geostatistischen Analyse untersucht36. Die gewöhnliche Kriging-Interpolation war eine der effektivsten Methoden. In dieser Studie wurde die gewöhnliche Kriging-Interpolation verwendet, um die räumliche Verteilung der Gesamtkonzentrationen und der DTPA-Extraktion von Schwermetallen im Boden sowie die Konzentrationen von Schwermetallen in Wurzeln und essbaren Teilen in ArcGIS 10.4 (ESRI, Redlands, CA, USA) zu untersuchen. Der Normalitätstest wurde mit Normal QQPlot in ArcGIS 10.4 durchgeführt. Der Test ergab, dass die Daten einer Normalverteilung folgten. Die Kreuzvalidierung ergab, dass die vorhergesagten Werte nahe an den gemessenen Werten lagen.

Die geografische Detektormethode könnte verwendet werden, um die räumlich geschichtete Heterogenität von Faktoren (Reaktionsfaktoren) zu untersuchen und die dominanten Antriebsfaktoren (Erklärungsfaktoren) zu bestimmen37,38. Diese statistische Methode basierte auf der Hypothese, dass ihre räumliche Verteilung vergleichbar war, wenn eine unabhängige Variable einen wichtigen Einfluss auf eine abhängige Variable hatte. Diese Methode ohne lineare Hypothese hatte eine elegante Form und eine eindeutige physikalische Bedeutung. Die Daten der Antwortfaktoren waren numerisch und die Daten der erklärenden Faktoren sollten als einige Klassifikationen diskretisiert werden. Der einzigartige Vorteil der Methode bestand darin, die Wechselwirkung zweier erklärender Faktoren auf Antwortfaktoren zu untersuchen. Durch Vergleich des q-Werts jedes erklärenden Faktors und des interaktiven q-Werts zweier erklärender Faktoren konnte die Existenz, Intensität, Richtung und Linearität der Wechselwirkung bestimmt werden.

Die Methode umfasste vier Funktionen: Faktordetektor, Interaktionsdetektor, ökologischer Detektor und Risikodetektor. Der Faktordetektor maß den Einfluss erklärender Faktoren auf den Antwortfaktor. Ein höherer q-Wert deutete auf einen stärkeren Einfluss hin. Der Interaktionsdetektor ergab, ob zwei erklärende Faktoren einen interaktiven Einfluss auf den Antwortfaktor hatten. Die Interaktionstypen sind in Tabelle 1 aufgeführt. Der ökologische Detektor identifizierte den Unterschied in den Auswirkungen zweier erklärender Faktoren, der anhand der F-Statistik bewertet wurde. Der Risikodetektor zeigte die Signifikanz der Differenz zwischen den Durchschnittswerten des Antwortfaktors in jeder Schicht des erklärenden Faktors an. Die relevanten Berechnungen wurden mit der GeoDetector-Software auf Basis von Microsoft Excel (http://geodetector.cn/) durchgeführt.

Das Faktorensystem umfasste Antwortfaktoren und erklärende Faktoren. Der Hauptzweck dieser Forschung bestand darin, die Auswirkungen erklärender Faktoren auf Antwortfaktoren zu untersuchen und die dominanten erklärenden Faktoren zu bestimmen. Zu den vier Reaktionsfaktoren gehörten die Gesamtkonzentration und die DTPA-Extraktion von Cd, Pb, Cu und Zn im Boden sowie die Konzentrationen von Schwermetallen in Wurzeln und essbaren Teilen. Elf erklärende Faktoren sind in Tabelle 2 aufgeführt. Der Bodentyp (ST) betrifft die natürlichen Quellen von Schwermetallen. Darüber hinaus war ST die Eigenschaft, die über die Fähigkeit zur Aufrechterhaltung und Versorgung der Bodenfruchtbarkeit entschied und daher die landwirtschaftliche Praxis beeinflusste39. Der Bodenfruchtbarkeitsgrad (SFG) war die Hauptgrundlage für die Anwendung von STFF und beeinflusste den Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden. Die Bewässerungshäufigkeit (IF) und die Schwermetallkonzentration im Bewässerungswasser (HMCIW) wurden als Bewässerungsfaktoren ausgewählt, von denen angenommen wurde, dass sie den Schwermetalleintrag in landwirtschaftliche Böden beeinflussen18. Als politischer Faktor wurde das Management zur Reduzierung des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden (MRUFP) ausgewählt, einschließlich der Umsetzungsmaßnahmen des STFF und der Reduzierung von Pestiziden. Die STFF- und APPR-Projekte wurden im Untersuchungsgebiet 2007 bzw. 2015 durchgeführt. Im Untersuchungsgebiet umfasste der MRUFP Standard- und Nichtstandardwerte. Das Standard-MRUFP bezog sich auf die Ausbringung von Düngemitteln und Pestiziden, die sich strikt an die Empfehlungen von STFF und APPR hielten, und im Rahmen des nichtstandardisierten MRUFP kam es zu einem übermäßigen Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden. Die Ausbringung der Menge an organischem Dünger (AQOF), die Ausbringung der Menge an chemischem Dünger (AQCF) und die Ausbringung der Strohmenge (AQS) wurden als Düngefaktoren ausgewählt, die nachweislich die Schwermetallkonzentrationen in landwirtschaftlichen Flächen beeinflussen21,40. Darüber hinaus wurden die ausgebrachte Herbizidmenge (AQH) und die ausgebrachte Insektizidmenge (AQI) als Pestizidfaktoren ausgewählt. In den letzten Jahren wurde nachgewiesen, dass die Hauptquelle von Schwermetallen in landwirtschaftlich genutzten Böden der Nordchinesischen Tiefebene atmosphärische Ablagerungen sind. Als erklärender Faktor wurde die Schwermetallkonzentration in der atmosphärischen Deposition (HMCAD) gewählt. Zusammenfassend umfassten die erklärenden Faktoren sechs Arten: Bodenfaktoren (ST, SFG), Bewässerungsfaktoren (IF, HMCIW), politische Faktoren (MRUFP), Düngefaktoren (AQOF, AQCF, AQS), Pestizidfaktoren (AQH, AQI) und atmosphärische Faktoren Ablagerungsfaktor (HMCAD).

Die Daten aller Reaktionsfaktoren und einiger erklärender Faktoren (HMCIW, HMCAD) wurden durch Laboranalysen ermittelt. Die Daten für ST, SFG, IF, ASTFF, AQOF, AQCF, AQH, AQI und AQS wurden von der örtlichen Landwirtschaftsverwaltung bereitgestellt und durch unsere Umfrage unter örtlichen Landwirten überprüft. Die Diskretisierung erklärender Faktoren erfolgte mithilfe der Methoden einer früheren Studie41.

Gemäß der Diskretisierungsmethode wurde jeder erklärende Faktor in verschiedene Ebenen eingeteilt (Tabelle 2). Die Ergebnisse des Risikodetektors zeigten, dass die Durchschnittswerte des Antwortfaktors auf verschiedenen Ebenen jedes erklärenden Faktors signifikant unterschiedlich waren (p < 0,05; detaillierte Daten werden für eine große Datenmenge nicht vollständig angezeigt). Dies deutete darauf hin, dass die gewählte Diskretisierungsmethode optimal war. Die größte Bodengruppe der gesammelten Bodenproben waren fluvoaquische Böden, darunter acht Bodengattungen. Bei fast zwei Dritteln der Bodenproben handelte es sich um lehmige fluvo-aquische Böden mit hoher Ackerbarkeit. Die Bodenfruchtbarkeit von mehr als 60 % der Bodenproben war mäßig (Bodenfruchtbarkeitsgrade 2, 3 und 4), und nur drei Bodenproben waren hoch (Bodenfruchtbarkeitsgrade 1). Die Anteile der einzelnen Bodenfruchtbarkeitsgrade zwischen Maisboden und Pakchoi-Boden waren nahezu gleich. Über die Hälfte der Probenahmestellen für Mais oder Pakchoi wurden mehr als einmal im Jahr bewässert, und die Schwermetallkonzentrationen in fast der Hälfte der Bewässerungswasserproben für Mais oder Pakchoi wiesen einen hohen Wert auf (Stufe 3). Die Konzentrationen von Cd, Pb, Cu und Zn lagen weit unter dem Grenzwert für Schwermetalle im Bewässerungswasser (Cd: 10 µg L−1, Pb: 200 µg L−1, Cu: 1000 µg L−1, Zn: 2000). μg L−1) in China29. Mehr als 70 % der Mais- oder Pakchoi-Probenahmestellen unterlagen dem Standard-MRUFP mit geringen Ausbringungsmengen an Düngemitteln (Stufen 1, 2 und 3) und Pestiziden (Stufen 1 und 2). An den Probenahmestellen mit nicht standardmäßigem MRUFP (weniger als 30 %) wurden überschüssige Düngemittel und Pestizide ausgebracht, um die Produktion von Feldfrüchten und Gemüse sicherzustellen. In ähnlicher Weise gehörte der HMCAD der meisten Probenahmestellen mit Standard-MRUFP zur niedrigen Ebene (Stufen 1, 2 und 3), und der HMCAD der Probenahmestellen mit nicht standardmäßigem MRUFP gehörte zur Stufe 4. Die Probenahmestellen jeder AQS-Stufe waren nahezu identisch Dasselbe.

Die Konzentrationen von Cd und Pb im Boden und in den Pflanzen waren im nordwestlich-zentralen Teil des Untersuchungsgebiets höher als in anderen Teilen (Abb. 2). Die Konzentrationen von Cu und Zn in Böden und Pflanzen waren im westlichen und nördlichen Teil des Untersuchungsgebiets höher als in anderen Teilen. Die durchschnittlichen Schwermetallwerte im Boden und in den Pflanzen waren an Pakchoi-Probenahmestellen höher als an Mais-Probenahmestellen (Tabelle 3). Mit Ausnahme der Gesamtkonzentrationen von Pb an 23 Probenahmestellen für Mais und der Gesamtkonzentrationen von Zn an 20 Probenahmestellen für Mais lagen die Gesamtkonzentrationen von Schwermetallen im Boden anderer Probenahmestellen über den Hintergrundwerten im regionalen Boden (Tabelle 3). Dies deutete auf eine Anreicherung von Schwermetallen im Ackerboden der Untersuchungsregion hin. Mit Ausnahme der Gesamtkonzentrationen von Cd an 4 Probenahmestellen für Mais und 6 Probenahmestellen für Pakchoi lagen die Gesamtkonzentrationen von Schwermetallen im Boden anderer Probenahmestellen unter den Risiko-Screening-Werten für Bodenkontamination landwirtschaftlicher Flächen in China (Tabelle 3). Mit Ausnahme der Cd-Konzentrationen in essbaren Teilen von drei Mais-Probenahmestellen und drei Pakchoi-Probenahmestellen lagen die Schwermetallkonzentrationen in essbaren Teilen anderer Probenahmestellen unter den Grenzwerten für Lebensmittel in China (Tabelle 3). Dies deutete auf eine leichte Belastung der landwirtschaftlich genutzten Böden des Untersuchungsgebiets mit Cd hin.

Die räumliche Verteilung von Cd, Pb, Cu und Zn in Boden und Pflanze. Die Einheit war mg kg−1.

Die Ergebnisse des Faktordetektors zeigten einen signifikanten Einfluss von MRUFP, AQOF, AQCF, AQH, AQI und HMCAD auf Schwermetalle in Böden und Pflanzen (Abb. 3). Die Ergebnisse des Risikodetektors zeigten, dass die Antwortfaktoren mit steigenden Werten dieser erklärenden Faktoren signifikant anstiegen (Abb. 4, p < 0,05). Zu den höheren Konzentrationen von Schwermetallen im Boden und in den Pflanzen gehörten die Probenahmestellen mit nicht standardmäßigem MRUFP, hohem HMCAD und hohen Anwendungsmengen an Düngemitteln und Pestiziden und umgekehrt. Die Ergebnisse des ökologischen Detektors zeigten, dass sich die Einflüsse von MRUFP, AQOF, AQCF, AQH, AQI und HMCAD erheblich von denen anderer erklärender Faktoren auf die Schwermetallkonzentrationen von Böden und Pflanzen an Mais- oder Pakchoi-Probenahmestellen unterscheiden Die Einflüsse unterschieden sich nicht signifikant zwischen MRUFP, AQOF, AQCF, AQH, AQI und HMCAD (Abb. 5, p < 0,05). Dies deutete darauf hin, dass diese erklärenden Faktoren tatsächlich einen erheblichen Einfluss auf die Antwortfaktoren hatten. Die Ergebnisse des Interaktionsdetektors zeigten, dass die Interaktionen zwischen MRUFP und AQOF, AQCF, AQH und AQI sowie zwischen HMCAD und MRUFP, AQOF, AQCF, AQH und AQI nichtlinear verstärkt waren und die Interaktionen zwischen anderen erklärenden Faktoren bivariat verstärkt waren ( Abb. 5, p < 0,05). Dies deutete darauf hin, dass MRUFP die Einflüsse von AQOF, AQCF, AQH und AQI auf die Schwermetallkonzentrationen von Boden und Pflanzen sowohl an den Probenahmestellen für Mais als auch an Pakchoi erheblich verstärkte und der Einfluss von HMCAD durch MRUFP, AQOF, AQCF erheblich verstärkt wurde. AQH und AQI.

Die Ergebnisse des Faktordetektors. *: q-Statistik ist auf dem 0,01-Niveau signifikant; #: q-Statistik ist auf dem 0,05-Niveau signifikant.

Die Teilergebnisse des Risikodetektors. Jede Spalte zeigte den Durchschnittswert des zugehörigen Antwortfaktors der Probenahmestellen auf der entsprechenden Ebene des erklärenden Faktors. Unterschiedliche Kleinbuchstaben in den Spalten weisen auf signifikante Unterschiede bei p < 0,05 basierend auf der einfaktoriellen Varianzanalyse (ANOVA) hin.

Die Ergebnisse des ökologischen Detektors (a) und des Interaktionsdetektors (b).

Frühere Studien in Südchina zeigten, dass Bewässerungswasser die Hauptquelle für Schwermetalle in landwirtschaftlichen Böden war18,44. Wir fanden jedoch heraus, dass die Einflüsse der Bewässerungsfaktoren (IF und HMCIW) auf Schwermetalle im Boden und in den Pflanzen nicht signifikant waren. Dies könnte auf die geringen Schwermetallkonzentrationen im Bewässerungswasser und die begrenzte Bewässerungshäufigkeit in dieser Studie zurückzuführen sein. Bisher waren die treibenden Auswirkungen der Strohrückführung auf die Anreicherung und Bioverfügbarkeit von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden umstritten17,45. Die Zersetzung von Stroh im Boden ist ein komplexer Prozess, der unterschiedliche Wechselwirkungen zwischen den Zersetzungsprodukten und Schwermetallen hervorruft. Wir fanden heraus, dass die Auswirkung der Strohrückführung auf die Anreicherung von Schwermetallen im Boden und in den Pflanzen nicht signifikant war. Dies könnte auf die Praktiken der landwirtschaftlichen Produktion zurückzuführen sein. Im Untersuchungsgebiet war das Verbrennen von Stroh verboten. Abfallstroh wurde vorzugsweise als Futter an Vieh- und Geflügelfarmen verkauft, der Rest wurde auf Ackerland ausgebracht. Seit 2015 wird eine sinnvolle Erhöhung der Strohausbringung gefördert, um die organische Substanz in landwirtschaftlichen Böden zu erhöhen und die Ausbringungsmengen an chemischen Düngemitteln zu reduzieren. Der Strohertrag basierte nicht vollständig auf der Nachfrage nach Bodenfruchtbarkeit und war höchst zufällig. Darüber hinaus war die Schwermetallkonzentration im Stroh gering. Diese Faktoren führten zu einem nicht erkennbaren Einfluss der Strohrückführung.

Es wurde vermutet, dass die atmosphärische Deposition und nicht die Düngung und der Einsatz von Pestiziden die Hauptelementquelle für Schwermetalle in landwirtschaftlichen Böden sind, und die Schwermetalle in der atmosphärischen Deposition stammten hauptsächlich aus der Schwerindustrie und der Kohleverbrennung21. Es wurde jedoch gezeigt, dass die Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn auf landwirtschaftlichen Flächen in der Nordchinesischen Tiefebene hauptsächlich auf langfristige landwirtschaftliche Praktiken wie den Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden zurückzuführen ist und die atmosphärische Deposition die sekundäre exogene Quelle von Schwermetallen war46 . Eine andere in der Nordchinesischen Tiefebene durchgeführte Studie ergab, dass die Anreicherung von Schwermetallen im Boden mit der Anwendung von organischem Dünger, Phosphatdünger und Mehrnährstoffdünger zusammenhängt15. In dieser Studie zeigten die Ergebnisse des Geographical Detector auch die dominanten treibenden Auswirkungen der atmosphärischen Deposition und des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden auf die Anreicherung von Schwermetallen in Böden und Pflanzen. In Nordchina sind Schwermetalle in der Luft in großen Mengen in groben Partikeln enthalten und siedeln sich hauptsächlich in den Regionen um Verschmutzungsquellen an47. Daher verteilten sich einige Schwermetallverschmutzungsquellen über den landwirtschaftlich genutzten Boden und sammelten damit verbundene Schwermetalle an. Der Untersuchung zufolge gab es in oder um die Untersuchungsregion keine anderen Schwermetallbelastungsquellen. Die Rußemissionen der beteiligten Industrien wurden durch die Umsetzung regionaler Pläne zur Vermeidung und Kontrolle der Luftverschmutzung von 2013 bis 2018 stark reduziert. Bis Ende 2017 wurden Kohlekessel mit oder weniger als 100 Kilotonnen Dämpfe und der Schadstoff abgebaut Die Emissionen von Kohlekesseln mit mehr als 100 Kilotonnen Dämpfen wurden streng kontrolliert. Die Schwermetalle in der atmosphärischen Deposition könnten aus dem Staub stammen, der vom Wind aus den umliegenden Ackerflächen aufgewirbelt wird. Darüber hinaus zeigten die Ergebnisse des Interaktionsdetektors, dass das Management zur Reduzierung des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden sowie der Anwendungsmengen von Düngemitteln und Pestiziden den Einfluss der atmosphärischen Deposition auf die Schwermetallkonzentrationen von Böden und Pflanzen erheblich verstärkte. Daher waren die Einflüsse der atmosphärischen Deposition und anderer wichtiger Erklärungsfaktoren auf die Anreicherung von Schwermetallen in Böden und Pflanzen gleichermaßen wichtig.

Im Untersuchungsgebiet wurden Schwermetalle in organischen und chemischen Düngemitteln gefunden (Tabelle 4). Die Schwermetallkonzentrationen in organischen Düngemitteln waren weitaus höher als in chemischen Düngemitteln. Die Ausbringungsmengen an organischen Düngemitteln lagen an allen Probenahmestellen über den Durchschnittswerten (2,25 t hm−2) des Landes48. Die ausgebrachten Mengen organischer Düngemittel lagen an den meisten Probenahmestellen über den Durchschnittswerten des Landes (369,58 kg hm−2, Daten der Ernährungs- und Landwirtschaftsorganisation der Vereinten Nationen, https://www.fao.org/faostat). Der Einsatz organischer und chemischer Düngemittel führte zur Anreicherung von Schwermetallen auf landwirtschaftlichen Flächen. Der Einsatz von Pestiziden könnte zu einer Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden führen49,50. In den gesammelten Pestiziden (Herbizid und Insektizid, Tabelle 4) wurden unterschiedliche Konzentrationen von Cd, Pb, Cu und Zn nachgewiesen. Darüber hinaus waren die Anwendungsmengen von Herbiziden und Insektiziden für China im Jahr 2018 weitaus höher als die von Pestiziden (gesamt) (2,17 kg(L) hm−2, Daten der Ernährungs- und Landwirtschaftsorganisation der Vereinten Nationen, https://www .fao.org/faostat). Der Einsatz von Herbiziden und Insektiziden würde den Schwermetallgehalt in landwirtschaftlichen Flächen erhöhen. Kurz gesagt, atmosphärische Deposition und der übermäßige Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden sowie atmosphärische Deposition führten direkt zur Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn in landwirtschaftlichen Böden im Untersuchungsgebiet.

Der Faktordetektor zeigte die signifikanten Auswirkungen der Bewirtschaftungspolitik zur Reduzierung des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden sowie der atmosphärischen Deposition auf die Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn in Böden und Pflanzen. Darüber hinaus zeigte der Interaktionsdetektor die stark verstärkten Einflüsse von Düngung, Pestizideinsatz und atmosphärischer Deposition durch MRUFP. Von den vier Arten von treibenden Faktoren war MRUFP der dominierende Faktor. Tatsächlich waren der hohe Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden und die hohe Konzentration von Schwermetallen in der atmosphärischen Deposition in der Region mit nicht standardmäßigem MRUFP verteilt. Die Region mit der nicht standardmäßigen Anwendung von MRUFP umfasste etwa die Hälfte der Ackerflächen mit hoher und niedriger Bodenfruchtbarkeit im Untersuchungsgebiet. Auf landwirtschaftlich genutzten Flächen mit hoher Bodenfruchtbarkeit nahm die Fläche der landwirtschaftlich genutzten Flächen mit dreifachem Anbau pro Jahr von Jahr zu Jahr zu. Intensive landwirtschaftliche Produktionsaktivitäten erfordern den reichlichen Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden, um den Ertrag und die Qualität landwirtschaftlicher Produkte sicherzustellen. Auf landwirtschaftlich genutzten Flächen mit geringer Bodenfruchtbarkeit wurden große Düngemittel ausgebracht, um die Bodenfruchtbarkeit zu verbessern, und es wurden auch reichlich Pestizide eingesetzt, um den Ertrag und die Qualität landwirtschaftlicher Produkte sicherzustellen. Trotz der Anwendung von STFF und dem reduzierten Einsatz von Pestiziden im gesamten Untersuchungsgebiet wurde die Bewirtschaftung seit 2011 schrittweise gelockert. In diesen Regionen hat der Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden seit 2011 aufgrund des Bedarfs der landwirtschaftlichen Produktion zugenommen, was zu einer Akkumulation geführt hat von Schwermetallen in Böden und Pflanzen. Da in oder um das Untersuchungsgebiet keine anderen Schwermetallverschmutzungsquellen verteilt waren, wurden Schwermetalle in der atmosphärischen Staubablagerung durch den Wind aus dem umliegenden Ackerland aufgewirbelt. Diese induzierte atmosphärische Deposition mit hohen Schwermetallkonzentrationen sollte sich in Regionen mit nicht standardmäßigem MRUFP verteilen und umgekehrt. Vor diesem Hintergrund erfordert die Reduzierung des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden strenge Managementmaßnahmen, um die Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden und Produkten zu verhindern.

Durch die Analyse der Schwermetallkonzentrationen in gesammelten organischen und chemischen Düngemittelproben wurde festgestellt, dass die Schwermetallkonzentrationen in organischen Düngemitteln weitaus höher waren als die in chemischen Düngemitteln, und die Konzentrationen von Cd und Pb in einigen organischen Düngemittelproben überstiegen Beschränkungen von Düngemitteln in China (Tabelle 4). Dies stand im Einklang mit den Ergebnissen der Gehaltsanalyse von Schwermetallen in üblichen Düngemitteln in typischen nördlichen Gemüsefeldern Chinas44 und im Widerspruch zu den Ergebnissen ausländischer Forschung50. Ausländische Untersuchungen haben gezeigt, dass die Konzentrationen von Cd, Pb, Cu und Zn in chemischen Düngemitteln weitaus höher sind als in Mistdüngern. Dies wurde auf die strenge Qualitätskontrolle chemischer Düngemittel in China zurückgeführt. Im Untersuchungsgebiet wurden die meisten organischen Düngemittel selbst aus Viehmist hergestellt, den die Landwirte von Vieh- und Geflügelfarmen gekauft hatten, und kommerzielle organische Düngemittel waren aufgrund ihres hohen Preises nicht weit verbreitet. Die Qualität selbst produzierter organischer Düngemittel konnte nicht gewährleistet werden. Darüber hinaus wird seit 2015 vorgeschlagen, den Einsatz chemischer Düngemittel zunehmend durch organische Düngemittel zu ersetzen. Somit lagen die Aufwandmengen an organischen Düngemitteln im Untersuchungsgebiet weit über denen an chemischen Düngemitteln (Tabelle 2). Daher trugen organische Düngemittel mehr Schwermetalle zum landwirtschaftlichen Boden bei als chemische Düngemittel. Eine frühere Studie zeigte auch, dass der Ersatz von chemischem Dünger durch organischen Dünger die Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn im Boden induziert52. Um die Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlichen Böden und Produkten zu verhindern, muss die Anwendung organischer Düngemittel den Empfehlungen des STFF entsprechen. Unter der Prämisse der Preiskontrolle war der Ersatz selbst produzierter organischer Düngemittel durch standardisierte kommerzielle organische Düngemittel eine wirksame Methode. Eine normative Überwachung von Schwermetallen in handelsüblichen organischen Düngemitteln ist zur Qualitätssicherung unerlässlich.

In dieser Studie wurde ein großes Getreide- und Gemüseanbaugebiet mit einer Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn im Boden der Nordchinesischen Tiefebene als Untersuchungsgebiet ausgewählt. Mithilfe der geografischen Detektormethode wurden die treibenden Faktoren für die Anreicherung von Cd, Pb, Cu und Zn in landwirtschaftlichen Böden und Produkten ermittelt. Politische Faktoren (Management zur Reduzierung des Einsatzes von Düngemitteln und Pestiziden), Düngefaktoren (Einsatz von organischen und chemischen Düngemitteln), Pestizidfaktoren (Einsatz von Herbiziden und Insektiziden) und atmosphärische Depositionsfaktoren (Schwermetallkonzentration in der atmosphärischen Deposition) hatten erhebliche Auswirkungen auf die Anreicherung von Schwermetallen in Böden und Pflanzen. Unter diesen Faktoren war der politische Faktor der dominierende treibende Faktor, der die Einflüsse der anderen drei Arten von Faktoren erheblich verstärkte. Atmosphärische Ablagerungen und der übermäßige Einsatz von Düngemitteln und Pestiziden führen direkt zur Anreicherung von Schwermetallen in Böden und Pflanzen. Organische Düngemittel tragen aufgrund ihrer hohen Schwermetallkonzentration und reichlichen Ausbringungsmengen zu einem hohen Schwermetallgehalt im Agrarboden bei. Durch die Anwendung formulierter Dünge- und Aktionspläne zur Pestizidreduzierung konnte die Anreicherung von Schwermetallen in Böden und Pflanzen wirksam verringert werden. Um die Anreicherung von Schwermetallen in landwirtschaftlich genutzten Böden des Untersuchungsgebiets zu verhindern, wurde die standardmäßige Anwendung organischer Düngemittel und die normative Überwachung von Schwermetallen in organischen Düngemitteln vorgeschlagen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Referenzen herunterladen

Diese Arbeit wurde von der Gansu Education Department Young Doctor Foundation (2022QB-172) und der Gansu Natural Science Foundation (20JR10RA288, 21JR7RA693, 21JR1RA319) unterstützt. Die Autoren danken Maoquan Liang, Yifei Xue, Yixin Zhang, Rongye Li, Liqi Fan und Ping Zhang von der Lanzhou City University für ihre Hilfe bei Feldproben und Labortests. Die Autoren danken auch dem Caoxian Agriculture and Rural Affairs Bureau der Provinz Shandong für seine Hilfe.

Fakultät für Chemieingenieurwesen, Lanzhou City University, Lanzhou, 730070, China

Zheng Liu & Jun Li

Forschungszentrum für die Kontrolle der Umweltverschmutzung in Städten im Gelben Flussbecken, Lanzhou City University, Lanzhou, 730070, China

Zheng Liu

Gansu Academy of Eco-Environmental Sciences, Bezirk Chengguan, Lanzhou, 730000, China

Ying Bai

Baiyin Ecological Environment Monitoring Center der Provinz Gansu, Baiyin, 730900, China

Junhong Gao

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ZL entwarf das Experiment, analysierte die Daten, bereitete alle Abbildungen und Tabellen vor und schrieb das Manuskript. YB überwachte die Forschung, überarbeitete das Manuskript und pflegte die Forschungsdaten. JG und JL führten Probenahmen, Untersuchungen und Innentests durch und sammelten andere Materialien.

Korrespondenz mit Ying Bai.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Liu, Z., Bai, Y., Gao, J. et al. Treibende Faktoren für die Anreicherung von Cadmium, Blei, Kupfer und Zink in landwirtschaftlichen Böden und Produkten der Nordchinesischen Tiefebene. Sci Rep 13, 7429 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34688-6

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Eingegangen: 08. Februar 2023

Angenommen: 05. Mai 2023

Veröffentlicht: 08. Mai 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34688-6

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